Also es gibt mehrere Möglichkeiten (wie immer bei Photoshop) das zu bewerkstelligen. Allerdings habe ich noch keine Möglichkeit gefunden, die meinen Bedürfnissen entspricht oder die ich als wirklich richtig gut und brauchbar bezeichnen würde. Aber vielleicht reicht es ja für deine Ansprüche.
Zum einen kenne ich die Möglichkeit mit dem Schwellenwert, wie albina schon sagte. Hierzu öffnest du das Bild in Photoshop, erstellst am besten als erstes mittels

+J eine Kopie der Hintergrundebene und wendest auf diese dann die Schwellenwertfunktion an. Diese findest du unter Bild->Anpassungen->Schwellenwert
Du kannst auch mehrere solcher Ebenen anlegen. Also die Hintergrundebene mehrmals kopieren und auf jede Kopie einen eigenen Schwellenwert anwenden. Das machst du dann einmal für die Augen, einmal für die Haare, einmal für die Kleidung/den Körper...etc. Der Nachteil bei dieser Methode ist nämlich, dass ein eingestellter Wert bei den Haaren wohl gut aussehen kann, was man dann aber vom Gesicht oder den Augen nicht gerade behaupten kann und umgekehrt. Daher die vielen Ebenen mit den jeweils unterschiedlichen Schwellenwerten. Mittels Masken könntest du dann das entsprechende ein-/ausblenden...aber diese Methode ist sehr kompliziert und nicht einfach.
Dann gibt's noch die Methode über den Stempelfilter. Dieser erzielt einen ganz ähnlichen Effekt wie die Schwellenwertfunktion. Zu finden ist dieser über Filter->Zeichenfilter->Stempel.
Aber auch diese Methode ist meiner Meinung nach genauso unreif und unzulänglich wie das oben beschriebene. Auch hier besteht das Problem, dass ein eingestellter Wert bei einzelnen Bildbereichen gut ausschaut, bei anderen wieder nicht.
Einen wirklich guten, sauberen Che Guevara Effekt hinzubekommen ist also nicht so leicht. Ich bin immernoch auf einer Methode, die mehr oder weniger massenkompatibel ist. Bislang bin ich aber leider nicht wirklich fündig geworden und auch durch eigene Versuche habe ich nichts brauchbares entdecken können...zumindest keinen Effekt den ich erzielen wollte.
Wenn also jemand eine mehr oder weniger massenkompatible Lösung findet, immer her damit
Nachtrag:
...sprachs und hatte schon die Lösung parat. Hey Nerra! Die Möglichkeit sieht aber echt gut aus. Ich probier's gleich mal aus. Das könnte genau dass sein, was ich als mehr oder weniger massenkompatibel bezeichnen würde und schon lang suche
Nachtrag 2:
Pfui...da muss man ja selbst Hand anlegen und mit dem Pinsel nach zeichnen...ne also das geht ja mal gar nicht